Bjørn-Larsen vokste opp på Tåsen i Oslo.[3] Han fullførte handelsgymnas på slutten av 1930-årene og like etter det begynte han som landbrukslærling.[3] Yrkeskarrieren ble avbrutt på grunn av krigen. I 1941 vervet han seg til den illegale pressen og senere på året ble han rekruttert til Milorg, og fra 1944 og til frigjøringen, lå han fast på «skauen».[3]
Høsten 1945 begynte han i politiet i Oslo, først ved landssvikeravdelingen (hvor han avhørte hundrevis av landssvikere og noen SS-folk[4]), siden ordensavdelingen, fremmedavdelingen og deretter 10 år ved overvåkningsavdelingen.[3] De neste seks årene var han ved kriminalavdelingen i Oslo, og i 1967 begynte han som førstebetjent ved Kripos. I 1972 ble han lærer ved Politiskolen og var der til han i 1975 returnerte til E-avdelingen i Kripos.[5] I 1978 ble han utnevnt til leder for samme avdeling.[5] Han pensjonerte seg fra politiet i april 1981, men avsluttet ikke yrkeslivet helt.[3] Fra 1982 til 1989 var han vaktsjef ved Norges ambassade i Moskva.[3]
Hans var bror til oppfinner Knut Bjørn-Larsen (f. 1923, d. 2007) som flyttet til USA i 1946.[6][7]
