Dyreparken ble åpnet for publikum i 1847. En ung vitenskapsmann som tilbrakte mye tid der, var Charles Darwin. Han fikk trolig inspirasjon til enkelte av sine teorier fra sine mange studier i primat-avdelingen. I 1902 foreslo Sir Peter Chalmers Mitchell at dyrene kunne flyttes ut i bur og ikke trengte å stå inne, etter inspirasjon av Hamburg Zoo. Mitchell grunnla også Whipsnade Wild Animal Park i 1931, hvor alle dyrene gikk ute. Den er i dag synonym med ZSL Whipsnade Zoo og eies av samme organisasjon.
I dag rommer London Zoo en samling på 16 000 individer av i alt 755 ulike arter, som er den bredeste artssamlingen i Storbritannia. Av artene er 77 pattedyr, 77 reptiler, 23 amfibier, 113 fugler, og resten fisk og bløtdyr. Dyrehagen har egen reptilavdeling, akvarium, troparium, sommerfugl-bygning, pingvin-basseng, aviarium, insektarium, afrikansk avdeling med sebra og sjiraff, samt sjeldne dyr som gorilla, okapi, tiger, komodovaran og en rekke sjeldne tropiske fisker. Akvariet er det eldste i verden, og blant de ledende akvarier for tropisk fisk. Store dyr som elefant, neshorn, osv har blitt flyttet til en mer romslig dyrehage i Bedfordshire – Whipsnade Zoo – som også drives av ZSL.
På 1980-tallet opplevde dyrehagen dårligere tider på grunn av publikumssvikt, samt kritikk av den beskjedne plassen dyrene har. Kritikken har blitt besvart ved å konvertere bur til åpnere innhegninger med bedre plass for dyrene. Dyrehagen deltar i en rekke konserveringsprogrammer, og har inntatt en viktig rolle innen arbeidet med truede dyrearter. London Zoo deltar i avlsprogram for mer enn 130 arter.
