Kort etter sin fars død sluttet Charles Maung Bo seg til salesianerordenen, og ble presteviet den 9. april 1976. Han ble deretter sogneprest i Loihkam og i Lashio.
Den 13. mars 1996 utnevnte pave Johannes Paul II Charles Maung Bo til biskop av Pathein.
Erkebiskop
Johannes Paul II utnevnte ham den 24. mai 2003 til erkebiskop av Yangon. Han ble innsatt i dette embetet den 7. juni samme år. Bo ble i tillegg president for Myanmars katolske bispekonferanse.
Kardinal
I konsistoriet den 14. februar 2015 kreerte pave Frans ham til kardinalprest med Sant’Ireneo a Centocelle som tittelkirke. Han tilhører en etnisk minoritet i Burma, og er den første kardinalen med burmesisk statsborgerskap. Mange så dette som et håndslag fra paven til den forfulgte kristne minoriteten i landet.[1]
Kardinal Bo representerte paven fra 24. til 31. januar 2016 som pavelig legat ved den 51. eukaristiske kongress i Cebu i Filippinene.