Etter personlige uenigheter og avvikende musikalsk interesse skilte duoen lag etter sitt mest suksessfulle album Bridge over Troubled Water i 1970. Art Garfunkel forsøkte seg først med en filmkarriere tidlig på 1970-tallet med roller i to av Mike Nichols' filmer, Catch-22 (1970) og Kjødets lyst (Carnal Knowledge, 1971). Deretter forfulgte han en musikalsk solokarriere, men til tross for enkelte heldige øyeblikk og sin egen glitrende stemme manglet han Paul Simons særegne komposisjoner. Som følge av skuffende salg av sitt album fra 1981, Scissors Cut, lot han seg gjenforene med Simon for det doble konsertalbumet The Concert in Central Park og deretter en verdensturne, men igjen var det intern krangling som skilte dem fra hverandre.
Diskografi
Studioalbum
Angel Clare (1973)
Breakaway (1975)
Watermark (1977)
Fate for Breakfast (1979)
Scissors Cut (1981)
The Animals' Christmas (sammen med Amy Grant) (1986)
Lefty (1988)
Songs from a Parent to a Child (1997)
Everything Waits to Be Noticed (sammen med Maia Sharp og Buddy Mondlock) (2002)
Some Enchanted Evening (2007)
Livealbum
Across America (1996)
Singler (topp 100 på Billboard Hot 100)
«All I Know» / «Mary Was an Only Child» (nr. 9) (1973)
«I Shall Sing» / «Feuilles-Oh/Do Space Men Pass Dead Souls on Their Way to the Moon?» (nr. 38) (1973)
«Second Avenue» / «Woyaya» (nr. 34) (1974)
«I Only Have Eyes for You» / «Looking for the Right One» (nr. 18) (1975)
«My Little Town» (med Paul Simon) / «Rag Doll» (nr.9) (1975)