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Dopo il 1921 si dedicò all'automobilismo, vincendo diverse gare come rappresentante dell'industria austriaca Steyr. Nello stesso decennio si recò spesso in Nordafrica (Egitto e Sudan), dapprima come organizzatore di visite turistiche. Nel 1929 si dedicò a una spedizione nel Sahara su automobili Steyr, e a partire dal 1932 intraprese una serie di viaggi nel deserto alla ricerca della leggendaria città di Zerzura. Queste spedizioni (in cui fu affiancato anche da alcuni esploratori inglesi, fra cui Robert e Patrick Clayton) non raggiunsero mai lo scopo di trovare Zerzura (la cui esistenza è tuttora considerata solo una leggenda) ma portarono comunque altri risultati importanti, tra cui la realizzazione della prima mappa dettagliata dei siti di arte rupestrepreistorica di Uweinat e Gilf Kebir e la scoperta della più alta montagna del Sahara orientale (Jebel Uweinat) e di una precedentemente sconosciuta tribù nubiana (i Magyarab). In quegli anni Almásy si costruì una grande reputazione di esploratore, e si guadagnò l'appellativo di "padre delle sabbie", datogli dai Beduini che lo accompagnavano nei suoi viaggi. Alcune di queste avventure sono narrate nel libro autobiograficoSahara sconosciuto (Az ismeretlen Szahara), pubblicato per la prima volta a Budapest nel 1934, e in seguito tradotto in tedesco e pubblicato a Lipsia nel 1939. Durante gli ultimi anni 1930 Almásy rimase in Nordafrica, partecipando a nuove spedizioni archeologiche e lavorando come istruttore di volo.
All'inizio della seconda guerra mondiale tornò in patria. Pur non simpatizzando per il nazismo, mise i propri servizi a disposizione dell'Asse per lealtà verso la monarchia ungherese. Fu reclutato dalla Abwehr (l'agenzia di intelligence tedesca). In seguito, date le sue conoscenze di aeronautica, fu assegnato alla Luftwaffe, e mandato in Africa con gli Afrika Korps. Fra il 1941 e il 1942 lavorò agli ordini di Erwin Rommel, distinguendosi per la conoscenza del deserto e portando a termine missioni di spionaggio, come l'Operazione Salaam, in cui riuscì ad aggirare le linee nemiche ed infiltrare due spie tedesche in Egitto. Per queste imprese Rommel lo promosse al grado di maggiore e gli conferì l'onorificenza della Croce di ferro.
Quando la guerra in Africa volse al termine, Almásy rientrò in Europa. A Budapest, mise a frutto i suoi contatti con le gerarchie della Chiesa cattolica per salvare numerose famiglie di ebrei dalla deportazione nei lager nazisti.
Dopo la fine della seconda guerra mondiale, Almásy fu arrestato e finì in una prigione sovietica, da cui riuscì a fuggire probabilmente con l'aiuto dell'intelligence britannica. Tornò in Egitto e per qualche tempo lavorò al servizio del re Farouk I.
Nel 1951, mentre si trovava in Austria, si ammalò gravemente, morendo di dissenteria in un ospedale di Salisburgo.
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