Con il gameplay di base che segue lo stesso stile dei precedenti titoli "Lego", il gioco presenta un personaggio personalizzato nella storia del gioco. Il gioco presenta anche una modalità multiplayer per due giocatori.[2] La trama del gioco è incentrata sui cattivi dell'Universo DC mentre combattono contro un gruppo di supercriminali di un altro universo che finge essere eroi.
Come i titoli precedenti della LEGO Batman Trilogy, come LEGO Batman 2: DC Super Heroes e LEGO Batman 3: Gotham e oltre, i giocatori possono accedere a un elenco di personaggi iconici e oscuri del DC Universe, ognuno con le proprie abilità uniche. LEGO DC Super-Villains si distingue dagli altri videogiochi Lego essendo il primo a incorporare l'uso di un personaggio personalizzato, che si integra con la storia del gioco. Inizialmente i giocatori escogitano il loro aspetto, il nome e lo stile di combattimento, ma ottengono l'accesso ai superpoteri che il loro personaggio può utilizzare man mano che progrediscono nella storia, oltre a sbloccare le opzioni di personalizzazione. Il gioco dispone di personaggi mai usati in altri media oltre ad abilità uniche molto innovative, tra cui la possibilità data a tre personaggi (il Joker, Poison Ivy e lo Spaventapasseri) di creare un miscuglio in grado di controllare emotivamente e sentimentalmente i poliziotti (il gas della risata di Joker, i Feromoni amorosi di Poison Ivy e la tossina della paura dello Spaventapasseri). Il gioco prende spunto, da diversi aspetti, la serie videoludica "Batman: Arkham", come ad esempio i doppiatori (Kevin Conroy per Batman, Mark Hamill per il Joker, Corey Burton per Hugo Strange, Tara Strong per Harley Quinn, Grey DeLisle per Catwoman, Wally Wingert per L'Enigmista e così via...) o alcune funzioni come la Modalità Detective e la capacità di "risalire" durante la planata.
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