Nacque a La Chapelle (Seine). Il suo talento sia come commediante che come attore seriale fu presto messo in evidenza e divenne così membro della Comédie-Française, come protagonista in adattamenti quali Le Duel, L'Enigme, Le Marquis de Priola, L'Autre Danger e Le Dedale.
Sua moglie, Simone Le Bargy (nata Benda), un'abile attrice, fece il suo debutto nel Gymnase nel 1902, e negli anni seguenti ebbe un gran successo in La Rafale ed altre opere.
Nel 1910 Charles le Bargy entrò in disaccordo con le autorità della Comédie-Française e cessò di esserne socio.