Nato nell'isola di Samos nel 1827, dopo lunghi studi in Germania (Lipsia, Heidelberg, Halle e Berlino) e pellegrinaggio in Palestina, tornò in Grecia nel 1858. Fu nominato professore di teologia presso l'Università di Atene e eletto vescovo greco-ortodosso di Siro e Tino, isole delle Cicladi con significative popolazioni cattoliche con cui, secondo le relazioni consolari francesi, era in rapporti conflittuali intorno al 1864.
Lykourgos fu coinvolto in colloqui con i cattolici di Bonn, dove difese con fermezza la posizione ortodossa della Processione dello Spirito Santo e influenzò la decisione degli antichi cattolici di abbandonare la clausola del Filioque.
