Élete nagyobb részét bátyja mellett töltötte. 1814-ben könyvtári titkár lett Kasselben, ahol 1825-ben megnősült. 1829-ben bátyjával Göttingenbe ment és 1837-ben ő is osztozott annak sorsában, azután együtt éltek Kasselben. 1841-ben a berlini akadémia tagjává választotta. Grimm búvárlatainak tárgyát különösen a középkori német költészet képezte. Főműve a Die deutsche Heldensage melynek alapját már az Altdeutsche Wälder című munkáiban vetette meg. Kisebb dolgozatait Gustav Hinrichs adta ki (Berlin, 1881-86, 4 kötet, az első kötetben rövid önéletírás van).
Művei
Altdänische heldenlieder, Balladen u. Märchen, fordítás (Heidelberg, 1811)
Über deutsche Runen (Göttingen, 1821)
Grave Rudolf (uo. 1828, 2. kiad. 1844)
Hildebrandslied (uo. 1830)
Freidank (uo. 1834, 2. kiad. 1860)
Rosengarten (uo. 1836)
Rolandslied (uo. 1838)
Werner vom Niederehein (uo. 1839)
Goldene Schmiede (Berlin, 1840)
Athis und Prophilias (uo. 1846)
Silvester Konrad von Würzburgtól (Göttingen, 1841)
Exhortatio ad plebem christianam. Glossae Cassellanae (Berlin, 1848)
Altdeutsche Gespräche (uo. 1851)
Die deutsche Heldensage (Göttingen, 1829, 2. kiad. Berlin, 1867; 3. kiad. Gütersloh, 1890)
Zur Geschichte des Reims (Berlin, 1852)
Über deutsche Runen (Göttingen, 1821)
Über Freidank (Berlin, 1840)
Fontosabb magyar szövegkiadások
Gyermek- és családi mesék; ford., utószó Adamik Lajos és Márton László; Magvető, Budapest, 1989
Jacob és Wilhelm Grimm összes meséi; ford., utószó Adamik Lajos és Márton László; Merényi, Budapest, 1998
Német mondák; ford. Adamik Lajos, Márton László; Kalligram, Pozsony, 2009
Az oroszlán és a béka. Ismeretlen Grimm-mesék; ford. Adamik Lajos, Márton László; Kalligram, Budapest, 2016