Mérimée vonzódott a misztikumhoz és a történelemhez, feltűnően érdekelték a szokatlan jelenségek. Minden bizonnyal hatással voltak rá a fantasztikus történeteket jegyző Charles Nodier, Sir Walter Scott történelmi regényei és Puskin műveinek könyörtelen lélektani drámája. Számos elbeszélésének szolgált forrásául egy-egy idegen, egzotikus tájon (Oroszország, Spanyolország stb.) játszódó rejtélyes történet.
Mérimée nevét 1829-ben megjelent történelmi regénye, a Szent Bertalan éjszakája tette ismertté.
1834-ben kinevezték a műemlékek országos felügyelőjének és számos műemlék köszönheti neki fennmaradását. Született régész volt, s e munkáját segítette nyelvészeti szaktudása, rendkívül aprólékos tudományos műveltsége, és szakmájának tiszteletteljes szeretete.
Mérimée szenvedélyes utazó volt, megfordult Angliában, Spanyolországban, a Rajna-vidéken, Itáliában és Kis-Ázsiában. 1830-ban Madridban ismerte meg Montijo grófnét, aki a Carmen történetének forrásaként szolgált, és akinek leánya, Eugénia később III. Napóleon feleségeként Franciaország császárnéja lett. Az ő barátságuk révén lett bejáratos Mérimée a császári udvarba, 1853-ban szenátorrá is kinevezték. Ettől kezdve írói munkássága háttérbe szorult.
Mérimée összesen tizennyolc novellát írt. Témaválasztásában romantikus, elbeszélői stílusában azonban már meghaladta korát, és a modernség felé mutat. Vérbeli kisepikus, az elhallgatás és a visszafogottság művésze.
Prosper Mérimée 1870-ben Cannes-ban halt meg, sírja is itt található, a Cimetière du Grand Jas-ban.
Magyarul megjelent művei
Bizet György: Carmen. Dalmű; Merimée Prosper beszélye után szövegét írták Meilhac Henrik, Halévy Lajos, ford. id. Ábrányi Kornél; Pfeifer, Bp., 1876 (A Nemzeti Színház könyvtára)
A korzikai. Az eredeti szöveg és hű magyar fordítása; ford. Velledits Lajos; Lantos, Bp., 1920 (Kétnyelvű klasszikus könyvtár)
Lelkek a purgatóriumban; ford. Schilling Hilda; Világirodalom, Bp., 1922 (Világirodalom könyvtár. Új sorozat)
L'enlèvement de la redoute. A sánc bevétele / Ce qu'il en coûte de sauver une Turque. Így jár az ember, ha meg ment egy török nőt; ford. Cz. Toperczer Valéria; Lantos, Bp., 1925 (Kétnyelvű klasszikus könyvtár)