בשנת 1937 היה סגן מפקד מחלקת התעופה של ההגנה, שהייתה תחת כיסוי מחתרתי של "הקלוּב לתעופה" בחיפה. ב-1940 קיבל מרדור רישיון טיס של ההגנה בכסות חברת "אווירון", והיה לאחד מהטייסים העבריים הראשונים בישראל. באותה שנה פיקד על מבצעים מיוחדים ועסק בארגון גדודי חי"ש (חיל השדה) בנפות חיפה והמפרץ. בשנים 1940–1943 היה מעורב בהעפלה הימית והיבשתית לישראל, ובמספר פעולות כמו פיצוץ אוניית המעפילים "פאטריה" ב-1940.
עם הקמת הפלמ"ח ב-1941, הוטל על מרדור לגייס מתנדבים באזור חיפה והצפון ליחידות הראשונות שלו, ומ-1942 עסק בפעולות רכש בצפון. שנה לאחר-מכן, ב-1943, הוצב מטעם ההגנה במוסד לעלייה ב', כממונה על ההעפלה מארצות המזרח: מצרים, לבנון, סוריה, עיראק ואיראן. בתפקיד זה פעל גם להקמת תאי הגנה מחתרתיים בקרב הקיבוצים היהודיים בארצות שליחותו, ועסק בהברחת נשק מארץ ישראל לצורך חימושם של התאים. באביב אותה שנה, היה חבר במשלחת שהביאה אמבולנסים לטהראן, כשי מטעם היישוב לצבא האדום שלחם בנאצים.
ב-1949 שימש מרדור, למשך זמן קצר, ממלא מקום למפקד חיל הים. מאוחר יותר באותה שנה השתחרר משירות צבאי ומונה לראש אגף חיל האוויר במשרד הביטחון, תפקיד בו שימש עד 1952. מאוחר יותר מונה למנהל אגף מחקר ותכנון (אמ"ת) במשרד (1952–1957), גוף שעסק בארגון ובניהול מחקרים מדעיים בתחום הביטחון. הוא נחשב לאחד ממקורביו של ראש הממשלה ושר הביטחון דאז, דוד בן-גוריון.
ב-1958 אורגן אמ"ת מחדש והפך לרשות לפיתוח אמצעי לחימה (רפא"ל), יחידת סמך במשרד הביטחון שמרדור מונה להיות מנהלה הכללי. הוא שימש בתפקיד עד שנת 1968, תקופה של התעצמות התעשייה הצבאית בישראל, במהלכה פותחו אמצעי לחימה רבים שסייעו בניצחון המזהיר של צה"ל במלחמת ששת הימים. בספרו רפא"ל - בנתיבי המחקר והפיתוח לביטחון ישראל (פרס יצחק שדה לספרות צבאית, תשמ"א) רמז מרדור כי לקח חלק בתוכנית הגרעין הישראלית, וכי במאי1967 היה מעורב בהשלמת "פרויקט עיקרי" בתחום זה בישראל (במסגרת תפקידו כמנכ"ל הרשות, תוך כדי ההכנות למלחמת ששת הימים). ספר זה הוא במידה רבה המשך לספרו הקודם, שליחות עלומה - פרקי מבצעים מיוחדים במערכות ההגנה. עם פרישתו מתפקידו כמנכ"ל רפא"ל ב-1968 מונה מרדור לראש הוועדה לתכנון מערך המשק לשעת חירום (מל"ח).
בדצמבר1978, לאחר 45 שנות שירות בהגנה, בצה"ל ובמערכת הביטחון, פרש מוניה מרדור ממשרד הביטחון. הוא חתן פרס ביטחון ישראל ע"ש אליהו גולומב על מפעל חיים מצטבר ועל תרומתו למערכת הביטחון לשנת 1980 (תש"ם).
