ביצע עבודה גאולוגית עבור הסקר הגאולוגי הנורווגי בחוף המערבי של נורווגיה, ועבור הסקר הגאולוגי של ארצות הברית בניו מקסיקו ומונטנה. עבד במשך שני קייצים כגאולוג בדרום מזרח אלסקה. בשנת 1961 היה מרצה בהרווארד, ושימש כעוזר הוראה בקורס במשקעי עפרות.
עבד במרכז לאסטרוגאולוגיה של הסקר הגאולוגי האמריקאי בפלאגסטאף, אריזונה. היה ראש המיזם לשיטות שדה גאולוגיות ירחיות והשתתף במיפוי צילומי וטלסקופי של הירח. היה אחד המדריכים של האסטרונאוטים של נאס"א מטעם הסקר הגאולוגי במהלך אימוני השדה של האסטרונאוטים.
שירות בנאס"א
נבחר כאסטרונאוט מדען לנאס"א ביוני 1965. לאחר מכן השלים קורס טיס בן 53 שבועות בבסיס חיל האוויר ויליאמס, באריזונה.
מילא תפקיד מכריע באימוני האסטרונאוטים בניווט על הירח, גאולוגיה וזיהוי תופעות גאולוגיות. השתתף גם בניתוח גאולוגי של דגימות קרקע שהוחזרו מן הירח.
במרץ 1970 נבחר שמיט להצטרף אל ריצ'רד גורדון וונס ברנד לטוס במשימת אפולו 18 ולשמש כטייס גיבוי של מודול הירח באפולו 15. לאחר ביטול משימת אפולו 18 בספטמבר 1970, רבים ציפו שיצורף למשימת אפולו 17, המשימה האחרונה לירח. ההחלטה לצרפו לאפולו 17 הוכרזה באוגוסט 1971.
במהלך שהותו על הירח ביצע 3 פעילויות חוץ רכביות על פני הירח. הליכת הירח הראשונה נמשכה 7 שעות 11 דקות ו-53 שניות.[2]
כעבור כ־16 שעות, החלה הפעילות החוץ רכבית השנייה. בפעילות זו השתמשו סרנן ושמיט ברכב הירח כדי לנסוע אל מספר מכתשים בסביבה, מהם אספו דגימות קרקע. פעילות זו נמשכה 7 שעות, 36 דקות ו-56 שניות.
בפעילות השלישית, בוצעו מדידות כבידה במספר מקומות. בסך הכול נסעו האסטרונאוטים 30.5 ק"מ. הפעילות השלישית נמשכה 5 שעות, 40 דקות ו-3 שניות. סך הזמן שהיה על פני הירח הוא 22 שעות, 3 דקות ו-57 שניות.[2]
אפולו 17 הייתה הארוכה מבין משימות אפולו, והביאה את המטען הגדול ביותר של דגימות קרקע מן הירח (115 ק"ג). היא שבה לכדור הארץ ב־19 בדצמבר.
לאחר אפולו
בפברואר 1974 מונה לאסטרונאוט-מדען ראשי. במאי אותה שנה מונה לעוזר מנהל נאס"א לתוכניות אנרגיה. בתפקיד זה היה אחראי לתיאום בין נאס"א לסוכנויות פדרליות אחרות בנוגע לתמיכת נאס"א במחקרים בתחום האנרגיה שבוצעו על ידיהן, ויישום טכנולוגיות חלל לייצור והובלת אנרגיה על הקרקע.
מאז 1982 שימש כיועץ, דירקטור, וכותב ודובר בענייני מדע, חלל, טכנולוגיה ומדיניות ציבורית. ב־1994 התמנה לפרופסור להנדסה באוניברסיטת ויסקונסין–מדיסון, ונשיא מרכז אנאפוליס לאיכות הסביבה.
