Comezan os seus estudos filolóxicos e lingüísticos cando teñen pouco máis de vinte anos. As súas investigacións culminan na Lei de Grimm e nas edicións de contos populares e de fadas que os farían célebres para a historia. As coleccións de contos foron basicamente un produto sucedáneo que tiña como obxectivo os seus estudos lingüísticos pero aínda así foron os contos os que lles reportarían a maior popularidade no seu tempo. En 1812, os Irmáns Grimm publicaron o primeiro volume con 86 contos. O segundo volume con 70 contos apareceu en 1814. Tal foi o éxito que en 1819 a Universidade de Marburg faríaos doutores honorarios. A recollida de contos comezara entre a xente de Hesse a comezos de 1800.
En 1825 Wilhelm casou con Henriette Dorothea Wild. En 1830 os dous irmáns están en Gótinguen, onde traballan como profesores da universidade. Sete anos máis tarde con outros cinco colegas serán expulsados por protestaren contra a abolición da constitución do estado de Hannover polo rei Ernesto Augusto I. O grupo pasaría a ser coñecido nos estados alemáns como "Os sete de Gótinguen".
Jakob e Wilhelm retornarían a Kassel por pouco tempo pois serían chamados a Berlín polo rei de Prusia. En 1838 comezan a traballar no Deutsches Wörterbuch, o Dicionario Alemán, un dicionario histórico-etimolóxico, de memoria perdurable coma case tódalas obras que se impuxeron. Nos dez anos seguintes, os Grimms dimiten dos seus postos na Universidade de Berlín e dedican as súas vidas á compilación desta magna obra lexicográfica que acabaría tendo 32 volumes. Os Grimms non viviron tempo abondo para poderen ver a edición completa do dicionario.
