Il étudie le droit en France et est élu député au parlement hellénique en 1850. Il préside le parlement à quatre reprises et est ministre dans différents gouvernements. Il est Premier ministre de Grèce à deux reprises en 1869 et 1871. Thrasivoúlos Zaïmis est le père d'Aléxandros Zaïmis, lui-même Premier ministre de Grèce. Il meurt le .
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