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Divorcé après 1862, il se remaria avec une Italienne, Maria Theresa Edwige Geronima Roero di Cortanze († 1920), veuve de Louis Solaro, comte del Borgo, qui lui avait donné quatre enfants. Ils eurent une fille prénommée Osmonde.
De tempérament original et artiste, fondateur en 1860 du Cercle de l'Union artistique, Rainulphe d'Osmond a écrit plusieurs ouvrages. Passionné de chasse et de musique, mondain et élégant, il dépensa sans compter la fortune héritée de ses parents.
Son père ayant vendu le château de Pontchartrain, il acheta le château de Montmorin en Seine-et-Oise.
