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Né à Athènes en 1966, Pávlos Geroulános fit des études d'histoire au Williams College puis à partir de 1994 des études d'administration publique à Harvard et d'administration des affaires au MIT.
À son retour en Grèce, il travailla dans la pisciculture à Céphalonie (1994-1998) ; il travailla au ministère des affaires étrangères entre 1999 et 2004 puis pour Egon Zehnder International entre 2004 et 2006.
Le , il présenta sa démission à la suite du cambriolage de l'ancien l'ancien musée archéologique d'Olympie où plus de soixante objets ont été dérobés[1]. Ce vol s'ajoutait au vol de trois tableaux (dont un Picasso et un Mondrian) à la pinacothèque nationale d'Athènes en janvier. Une semaine plus tard, le Premier ministre refusa de l'accepter[2].