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Elle enregistre son premier album de folk-pop All Rise sous le label Everloving. L'album est produit par Michael Andrews. C'est pendant l'enregistrement de cet album que la chanteuse rencontre Greg Kurstin avec qui elle fonde le groupe de pop The Bird and the Bee. Sa coopération avec plusieurs compositeurs (dont Kylie Minogue et Lily Allen) marque un tournant dans sa carrière musicale. Elle sort l'album éponyme du groupe en 2007 et entame une tournée de concerts.
Elle continue sa carrière solo et sort, en 2008, l'album An Invitation réalisé en collaboration avec Van Dyke Parks. Cet album fut beaucoup influencé par la musique de chambre.
Le , The Bird and the Bee sort un nouvel album intitulé Ray Guns Are Not Just The Future
