En 1621, il part aux Pays-Bas, en tant qu'enseigne dans le régiment de Maisonneuve, pour s'instruire dans l'art de la guerre sous les ordres de ses oncles, Maurice de Nassau et Frédéric-Henri d'Orange-Nassau. Devenu second duc de Bouillon à la mort de son père le , il participe avec les Hollandais et son oncle, Frédéric-Henri d'Orange-Nassau, au siège de Bois-le-Duc en 1629, et reçoit en récompense le gouvernement de Maastricht. Il abjure le calvinisme en fin d'année 1633, au profit de la religion catholique et épousa le , par amour et contre la volonté de sa famille, sa cousine Éléonore de Bergh, fervente catholique, fille de Frédéric de Bergh et petite-fille de Marie de Nassau (1539-1599), perdant par là même la succession de son oncle Nassau.
Le , il prend du service dans l'armée française comme maréchal de camp, commandant la cavalerie de l'armée de Flandres. Il prend alors une grande part aux guerres civiles, et livra, avec le comte de Soissons, la bataille de la Marfée contre les troupes de Richelieu (1641), il se rallie au roi et commandait pendant les combats en Italie. Il est compromis dans la conspiration de Cinq-Mars (1642).
Il est arrêté à l'armée d'Italie qu'il commandait et est emprisonné à Pierre-Encise, près de Lyon. Sa femme menace de livrer la principauté et surtout la forteresse de Sedan aux Espagnols ; le prince obtient ainsi des conditions plus avantageuses que prévu après sa double conspiration contre Richelieu et Louis XIII. Par traité du , il cède à la France sa principauté de Sedan et Raucourt. Quand il est relâché en 1644, il se rend à Rome où le pape lui confie le commandement de son armée. Il fut longtemps l'âme de la Fronde.
Emmanuel-Théodose (1643-1715), abbé de Cluny, évêque d'Albano puis d'Ostie ;
Hippolyte (1645-), religieuse ;
Constantin-Ignace (1646-1670) dit le « chevalier de Bouillon », présenté de minorité à l'âge de 16 ans dans l'ordre de Saint-Jean de Jérusalem en 1662[2] ;
Henri-Ignace (1650-1675) dit le « chevalier de Bouillon » ;
Pierre Congar, Jean Lecaillon et Jacques Rousseau, Sedan et le pays sedanais, vingt siècles d’histoire, Éditions F.E.R.N., , 577 p..
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Louis de la Roque, Catalogue des chevaliers de Malte, appelés successivement Chevaliers de l'Ordre Militaire et Hospitalier de Saint-Jean de Jérusalem, de Rhodes, de Malte - 1099-1800, Alp. Desaide, Paris, 1891,
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