Le pape Innocent X le crée cardinal lors du consistoire du . Il est administrateur de la basilique de S. Libère et du diocèse de Palestrina, en l'absence de son oncle Antonio Barberini. Carlo Barberini est nommé archiprêtre de la basilique Saint-Pierre, après la résignation de son oncle Francesco Barberini et pro-camerlingue de la Sainte-Église pendant l'absence de son oncle Antonio Barberini. Le cardinal Carlo Barberini est préfet de la Congrégation pour la Propaganda Fide à partir de 1698.
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