Né à Gisborne dans l'île du Nord, Atunaisa Moli part ensuite suivre son éducation au Marlborough Boys' College de Blenheim, où il pratique le rugby avec l'équipe de l'établissement[5],[6].
En 2014, il rejoint la province de Waikato, qui évolue en NPC[5]. Il fait ses débuts professionnels lors de la saison 2015[6],[7]. Par ses qualités de mobilité et de puissance, il devient rapidement un titulaire régulier de cette province jusqu'en 2018[6],[8].
Après une saison avec Waikato, il est retenu par la franchise des Chiefs pour disputer la saison 2016 de Super Rugby[6],[9]. Il fait ses débuts en Super Rugby en tant que remplaçant le contre les Southern Kings, avant de connaître sa première titularisation un mois plus tard contre Blues[1],[6]. Dès sa première saison avec la franchise de Hamilton, il obtient beaucoup de temps de jeu en raison de la blessure de Nepo Laulala et dispute dix rencontres, dont six comme titulaire, toutes au poste de pilier droit[1],[10]. Il est titulaire lors de demi-finale perdue contre les Hurricanes[6],[11].
La saison suivante, il joue seize rencontre, mais seulement trois comme titulaire en raison de la concurrence de Nepo Laulala, revenu de blessure[1]. Lors du premier match de la saison 2018, il se blesse gravement à la cuisse, l'éloignant des terrains pendant plus d'un an[12],[13].
Il fait son retour à la compétition en , et dispute neuf matchs de la saison 2019, jouant désormais au poste de pilier gauche[1],[14]. Toujours en 2019, il change de province de NPC et rejoint Tasman[15].
En , il se blesse aux hanches, ce qui l'éloigne des terrains pour le restant de l'année, ainsi que pour le Super Rugby Aotearoa 2021[16]. Il fait son retour à la compétition en lors du Super Rugby Trans-Tasman[17].
En , il est sélectionné pour la première fois avec les All Blacks par Steve Hansen pour participer au Rugby Championship 2017 en qualité d'apprenti[21],[22]. Il est le troisième joueur à bénéficier de ce statut après Ardie Savea en 2013 et Jordie Barrett en 2016. Plus tard dans l'année, il joue une rencontre considérée comme non officielle[Note 1], contre France XV à Lyon[23].
Après sa longue blessure l'ayant écarté toute l'année 2018, il est rappelé en sélection en afin de préparer le Rugby Championship 2019, ainsi que la Coupe du monde au Japon[24],[25]. Il connait sa première cape officielle, le , à l'occasion d'un match contre l'équipe d'Argentine à Buenos Aires[26].
En août 2019, il est retenu dans le groupe de 31 joueurs sélectionné pour disputer la Coupe du monde au Japon[27]. Il dispute deux matchs lors de la phase de poule, contre le Canada et le pays de Galles[28].
