En 1702, Georges Ier de Hanovre, fils et successeur d'Ernest-Auguste, envahit le Wolfenbüttel et l'empereur Léopold Ier oblige Antoine-Ulrich à abdiquer. Rodolphe-Auguste redevient ainsi seul duc jusqu'à sa mort, deux ans plus tard. Comme il ne laisse pas de fils, c'est Antoine-Ulrich qui lui succède.
Dès lors, Antoine-Ulrich entame une politique de réconciliation avec l'empereur Léopold Ier et soutenu par la reine des Romains (Wilhelmine-Amélie de Brunswick-Lunebourg devenue impératrice en 1705), négocie le mariage de sa petite-fille, Élisabeth-Christine de Brunswick-Wolfenbüttel, avec Charles, le fils cadet de l'empereur, alors prétendant à la couronne espagnole. Le mariage a lieu le 1er août 1708 à Barcelone et, son mari combattant, la jeune princesse est presque immédiatement nommée régente d'Espagne.
Monarque éclairé, Antoine-Ulrich agrandit la Bibliotheca Augusta créée par son père et écrit lui-même deux romans (Die durchleuchtige Syrerin Aramena et Die Römische Octavia) et plusieurs poèmes. Il apporte son soutien à Anton Wilhelm Amo, un esclave libéré qui devient philosophe. Il se convertit au catholicisme en 1709.
En 1711, fort de l'alliance impériale, Antoine-Ulrich marie brillamment une autre de ses petites-filles : Charlotte-Christine de Brunswick-Wolfenbüttel épouse le tsarévitch Alexis Petrovitch de Russie. Quelques semaines plus tôt était mort l'empereur Joseph Ier. Son frère Charles VI lui avait succédé et Élisabeth-Christine était devenue impératrice. La paix put alors être signée et c'est dans une Europe apaisée que mourut à 81 ans, le duc Antoine-Ulrich.
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