O’Malley on kertonut aloittaneensa basson soiton 16-vuotiaana, sen jälkeen kun hänen isänsä torjui hänen aikomuksensa soittaa rumpuja ja kitaraa.[2] Ennen Arctic Monkeysiin liittymistä hän soitti bassoa paikallisessa garage rock -yhtye The Dodgemsissa.
Arctic Monkeys
O’Malley valittiin yhtyeeseen väliaikaisena korvaajana Andy Nicholsonille, yhtyeen alkuperäiselle basistille, joka ilmoitti ettei voi osallistua Pohjois-Amerikan kiertueelle toukokuussa 2006.[3] O’Malley kertoi oppineensa yhtyeen debyyttialbumin kaikki kappaleet kahdessa päivässä. Hän esiintyi ensimmäisen kerran yhtyeen äänitteessä singlellä "Leave Before the Lights Come On".
O’Malley teki ensimmäisen live-esiintymisen yhtyeen kanssa 25. toukokuuta 2006, kun yhtye esitti salaisen keikan Old Blue Last -pubissa Lontoossa. 120-paikkainen pubi nähtiin hyvänä ”testinä” O’Malleylle ennen yhtyeen ensimmäistä Pohjois-Amerikan live-esiintymistä Vancouverissa 20 000 katsojan edessä.
Vaikka Nicholsonin odotettiin palaavan yhtyeeseen, yhtye ilmoitti, että O’Malley tulisi jatkossa olemaan vakituinen jäsen. Myöhemmin haastattelussa O’Malley kertoi, että koska hän oli tuntenut yhtyeen aiemmin, siihen liittyminen ”ei tuntunut ikinä isolta paineelta”.