Kaitsnud 1969. aastal doktorikraadi, töötas ta aastaid muusikaõppejõuna, olles 1978–1990 konservatooriumi professor. Teadlasena on tema peamiseks uurimisvaldkonnaks olnud leedu helilooja Mikalojus Konstantinas Čiurlionise elu ja looming.
Ta oli Leedu taasisesivumise protsessis osalenud poliitilise rahvaliikumise Sąjūdis üks asutajaliikmeid. 1988. aastal kandideeris ta NSV Liidu Rahvasaadikute Kongressi saadikuks ja osutus valituks, osaledes kongressis muu hulgas Molotov-Ribbentropi pakti ja selle salaprotokollide hukkamõistu arutanud komisjonis.
Aastatel 1990–1992 oli ta taasiseseisvunud Leedu Vabariigi esimene riigipea ja parlamendi (Ülemnõukogu) esimees.
Aastal 1993 asutas ta uue erakonna Isamaaliit ja oli selle esimene esimees.
Aastatel 1996–2000 oli Vytautas Landsbergis taas Leedu parlamendi esimees. 1997. aastal kandideeris ta presidendivalimistel, kuid kogus vaid 15,9 protsenti häältest ja jäi selle tulemusega kolmandaks.