En 2011, tras finalizar la cuarta etapa de su gira Twisted Road Tour en la que interpretó temas en solitario, Young reformó el grupo Buffalo Springfield con Stephen Stills y Richie Furay para emprender una gira de conciertos por Norteamérica. Tras ofrecer su primer concierto desde su separación en 1968 en el concierto anual Bridge School Benefit y dar otros siete conciertos en el área de California y encabezar el Festival de Bonnaroo, Young pospuso una treintena de fechas para emprender otras actividades musicales. Según comentó el propio Young: «Podría estar en una gira de mi pasado por el resto de mi vida, pero no lo puedo hacer. Tengo que moverme hacia delante. No puedo estar relegado. Hice bastante sobre eso entonces, aunque hay una semilla de algo grande aún latente».[2]
Young comenzó la gira Alchemy Tour el 3 de agosto de 2012 en Albuquerque, Nuevo México tras la publicación de Americana.[4] Previo al inicio de la gira, Young se juntó con sus compañeros de Crazy Horse por primera vez en ocho años el 10 de febrero en el escenario de la gala MusiCares de los premios Grammy para homenajear a Paul McCartney. Durante el evento, el grupo tocó una versión de la canción de The Beatles «I Saw Her Standing There».[5] A lo largo de los primeros conciertos de la gira, el grupo interpretó temas conocidos de la trayectoria de Young como «Love and Only Love» y «Fuckin' Up», del álbum Ragged Glory (1990), y «Powderfinger» y «Hey Hey, My My (Into The Black)», del álbum Rust Never Sleeps (1979), entre otros. Además, tocó por primera vez en directo «Born in Ontario», «Walk Like a Giant», «Twisted Road», «Ramada Inn» y «For the Love of Man», canciones que meses después fueron publicadas en el álbum Psychedelic Pill.
A lo largo de los primeros conciertos, también incluyó «Mr. Soul», una canción de su etapa en el grupo Buffalo Springfield, y promocionó el álbum Americana únicamente con la interpretación de «Jesus' Chariot (She'll Be Coming Round the Mountain)» durante la primera semana.[6] También estrenó en directo «Singer Without a Song», una balada inédita hasta la fecha.
Los conciertos incluyeron un pequeño set acústico con Young solo en el escenario tocando canciones como «Heart of Gold» y una versión de la canción de Bob Dylan «Blowin' in the Wind», además de otros temas como «Human Highway» y «Comes a Time», ambas del álbum Comes a Time, «Red Sun», de Silver & Gold, o «The Needle and the Damage Done», de Harvest. En la gran mayoría de los conciertos en su fase eléctrica, con la compañía de Crazy Horse, Young intercaló canciones clásicas de su catálogo musical como «Love and Only Love», «Hey Hey, My My (Into the Black)» y «Powderfinger» con nuevos temas de Psychedelic Pill como «Ramada Inn», «Walk Like a Giant» y «Twisted Road».
El 8 de agosto de 2013, tras ofrecer un concierto en Oslo, Young se vio obligado a cancelar varios conciertos debido a una fractura de muñeca de Frank "Poncho" Sampedro.[7] Tras el fin abrupto de la gira, Young ofreció un concierto en solitario en la 28.ª edición de Farm Aid y dos conciertos benéficos con Crosby, Stills & Nash para Bridge School Benefit.[8]
A finales de 2013, el músico anunció una nueva etapa europea con Crazy Horse bajo la gira Alchemy Tour, así como fechas en solitario en enero. Los días 6, 7, 9 y 10 de enero, ofreció cuatro conciertos en el Carnegie Hall de Nueva York. El músico extendió la gira en solitario a otros cuatro conciertos en Canadá bajo el epígrafe Honour The Treaties Tour, en beneficio de las First Nation y como protesta contra el impacto ambiental de las arenas aceiteras de Alberta.[9]
La cuarta y última etapa de la gira, que comenzó el 7 de julio de 2014 en Reikiavik, Islandia, contó con la baja de Billy Talbot, bajista de Crazy Horse, tras sufrir un derrame cerebral leve. En su lugar, Young incorporó a Rick Rosas al grupo, así como a las coristas Dorene Carter y YaDonna West.[10] Dentro del recorrido programado, un concierto en Tel-Aviv fue objeto de críticas por sectores pro-palestinos y compañeros de profesión como Roger Waters: al respecto, Waters envió a Young una carta pidiendo que cancelase su participación en el país, de forma similar a lo realizado con The Rolling Stones en el marco de su gira 14 on Fire.[11] Sin embargo, Young se vio obligado a cancelar el concierto de Tel-Aviv debido a la inestabilidad de la región a causa de los bombardeos dentro de la operación Margen Protector.[12]
Durante la nueva etapa, Young dejó de interpretar la mayoría de las canciones de su último disco con Crazy Horse, Psychedelic Pill, en beneficio de otros temas como «Days That Used to Be», de Ragged Glory, tocada por primera vez desde 1991;[13] «Goin' Home», de Are You Passionate?; «Only Love Can Break Your Heart», de After the Gold Rush; y «Name of Love», grabada por Crosby, Stills, Nash & Young en American Dream.[14] También incorporó rarezas como «Separate Ways» y «Standing in the Light of Love», dos canciones no publicadas en ningún álbum oficial, y debutó una nueva composición, «Who's Gonna Stand Up and Save the Earth?».[15]
Además de tocar con frecuencia la Old Black, Young introdujo en la cuarta etapa de la gira guitarras como la Gretsch White Falcon en canciones como «Days That Used To Be», «After The Gold Rush», «Only Love Can Break Your Heart» y «Don't Cry No Tears».[16] También tocó una Fender Telecaster por primera vez en la canción «Who's Gonna Stand Up and Save the Earth?».