Το 1903 εξελέγη υφηγητής ιστορίας των δογμάτων στη Θεολογική Σχολή του Πανεπιστημίου Αθηνών, και από το 1904 άρχισε να διδάσκει δογματική. Το 1919 εξελέγη τακτικός καθηγητής της δογματικής και της ηθικής στη θέση του Χρήστου Ανδρούτσου ο οποίος παύθηκε για πολιτικούς λόγους. Το 1920 όμως ο διορισμός του ακυρώθηκε και επαναδιορίστηκε το 1922 στην ίδια θέση.[1] Υπήρξε πρύτανης του Πανεπιστημίου Αθηνών το ακαδημαϊκό έτος 1931-1932[4] και κοσμήτορας της Θεολογικής Σχολής[5] κατά τα ακαδημαϊκά έτη 1926-1927 και 1936-1937. Αποχώρησε από το Πανεπιστήμιο το 1938, λόγω του ορίου ηλικίας και ονομάστηκε ομότιμος καθηγητής.[3]
Διηύθυνε το περιοδικό «Ιερός Σύνδεσμος» της Μητρόπολης Αθηνών (1905-1917) και «Νέος Ελληνομνήμων» (1921-1927) μετά τον θάνατο του Σπυρίδωνος Λάμπρου.[2] Εκπροσώπησε την Ελλάδα αρκετά εκκλησιαστικά συνέδρια. Ακόμη, πραγματοποίησε παλαιογραφικές έρευνες σε βιβλιοθήκες δημοσιεύοντας ανέκδοτα κείμενα θεολογικού κυρίως περιεχομένου, ενώ συνέταξε και δημοσίευσε καταλόγους χειρογράφων από διάφορες βιβλιοθήκες.[3]
Έγραψε περισσότερες από 100 εργασίες και άλλα πολλά δημοσιεύματα, κυρίως της ειδικότητας του. Αρχικά το περιεχόμενο τους ήταν δογματικό και στη συνέχεια ιστορικό. Συνέγραψε ακόμη λήμματα σε εγκυκλοπαιδικά λεξικά καθώς και σχολικά εγχειρίδια. Σε συνεργασία με τον αδελφό του Γεώργιο Δυοβουνιώτη εξέδωσαν την συλλογή «Βασιλικά» με περιεχόμενο την ελληνική νομοθεσία. Μεταξύ αυτών:[3][8]
Ιωάννης ο Δαμασκηνός (1903), διατριβή επί υφηγεσία
Η μέση κατάστασις των ψυχών (1904)
Η Δογματική του Χρήστου Ανδρούτσου κρινομένη (1907). Στην κριτική αυτή ανταπάντησε ο Χρήστος Ανδρούτσος με το έργο του Δογματικαί Μελέται, ο Δυοβουνιώτης ανταπάντησε με το Οφειλομένη απάντησις (1908) προτού απαντήσει και πάλι ο Ανδρούτσος, ενώ στη διαμάχη παρενέβη και ο Δημήτριος Μπαλάνος (Κρίσις της Δογματικής του Χ. Ανδρούτσου (1907))
Τα Μυστήρια της Ανατολικής Εκκλησίας εξ απόψεως δογματικής (1912)
Ορθοδόξου Εκκλησίας (1913)
Περί αφορισμού (1916)
Σχέσεις Εκκλησίας και Πολιτείας (1916)
Ο νομοκάνων του Μανουήλ Μαλαξού (1916)
Νομοκανονικαί μελέται (1917)
Το μυστήριον του χρίσματος εξ απόψεως κανονικής (1919)
Περί της ενώσεως της Αγγλικανικής Εκκλησίας μετά της Ορθοδόξου και του κύρους των Αγγλικανικών χειροτονιών (1932)