Simon schloss sich 16-jährig den Trinitarierorden an und empfing 1577 die Priesterweihe. Ab 1588 wirkte er als Oberer mehrerer Trinitarierklöster in Spanien. Simon wurde 1621 schließlich Provinzial des Trinitarierordens in Kastilien. Ebenfalls wirkte er als Seelsorger und Ratgeber König Philipps II. Simon wurde auch für die Erziehung und Bildung von Philipp IV. eingesetzt. Außerdem war Simon als Wohltäter der Elendsviertel von Madrid tätig. Simon de Rojas förderte sehr die Marienverehrung und gründete hierzu 1611 das Ordensinstitut der Diener des süßesten Namens Maria.
