Rossellini studierte in Rom Komposition und bei Bernardino MolinariDirigat. Im Jahr 1933 erhielt er die Stelle des Direktors am Liceo Musicale Giovanni Baptista Pergolesi in Varese, 1940 wurde er Lehrer für Komposition und Professor am Konservatorium in Rom. 1956 wurde Rossellini Renzo Mitglied der Accademia Santa Cicilia in Rom, neben seiner aktiven musikalischen Tätigkeit war Rossellini auch als Musikkritiker für die Tageszeitung Il Messaggero tätig. 1970/73 schließlich Künstl. Direktor an der Oper von Monte-Carlo.
1996 drehte der deutsche Regisseur Georg Brintrup den Musikfilm Ein Sonnenstrahl über Leben und Werk von Renzo Rossellini und dessen Zusammenarbeit mit seinem Bruder Roberto (Produktion: Brintrup-Filmproduktion, WDR, HR, RAI).[1][2]