Ab Mitte der 1960er-Jahre, als die deutschen Fernsehsender vermehrt ausländische Produktionen einkauften, war er, wie schon sein Vater Otto Krone vor ihm, neben seinem Schauspiel auch als Synchronsprecher tätig. Eine seiner ersten Sprechrollen war in der Serie Bonanza. Es folgten FBI, Hawaii Fünf-Null und Kojak – Einsatz in Manhattan.
2008 sprach er zusammen mit Maybrit Illner für den Langenscheidt-Verlag die CD Politiker–Deutsch, Deutsch–Politiker: Politiker verstehen – leicht gemacht ein.[1] Im selben Jahr übernahm er in einem Hörspiel zum Computerspiel Sacred 2 die Rolle des schakalköpfigen Gott im Berg.[2]
Privates
Krones Eltern waren die Schauspieler Otto Krone und Michaeline Reichert. Aus seiner Ehe mit Johanna, von der er später geschieden wurde, ging ein gemeinsamer Sohn (* 1970) hervor. Mit der Schriftstellerin Martina Dierks lebte er seit 1998 bis zu ihrem Tod 2012 in Berlin-Schöneberg. Sein Bruder Michael ist ebenfalls Schauspieler. Raimund Krone starb im November 2021 im Alter von 75 Jahren nach kurzer, schwerer Krankheit in Berlin.[3]