Mary Rand ist die erste Britin, die für ihr Land in der Leichtathletik eine Goldmedaille gewann. Wenige Tage nach ihrem Erfolg gewann Ann Packer als zweite Britin Gold im 800-Meter-Lauf.
Ihren ersten großen internationalen Auftritt hatte sie, noch unter ihrem Geburtsnamen Bignal, bei den British Empire and Commonwealth Games 1958 in Cardiff. Mit 1,61 m wurde sie Fünfte im Hochsprung, mit 5,97 m im Weitsprung gewann sie Silber hinter ihrer englischen Mannschaftskameradin Sheila Hoskin mit 6,02 m. Einen Monat später belegte sie bei den Europameisterschaften 1958 in Stockholm Platz sieben im Fünfkampf.
Bei den Olympischen Spielen 1960 in Rom war sie als Favoritin im Weitsprung gesetzt, konnte aber nur einen neunten Platz erreichen. Die Bronzemedaille im 80-Meter-Hürdenlauf verpasste sie in 11,1 s nur um eine Zehntelsekunde.
Bei den Europameisterschaften 1962 in Belgrad gewann sie mit der 4-mal-100-Meter-Staffel die Bronzemedaille. Ebenfalls Bronze gewann sie im Weitsprung mit windunterstützten 6,22 m.
Nach dem Scheitern ihrer ersten Ehe mit dem Ruderer Sidney Rand heiratete sie 1969 den US-amerikanischen Zehnkämpfer Bill Toomey, wurde 1992 geschieden, heiratete John Reese und lebt heute in den USA.