Die Mutter von Martha Kyrle war die seit 1944 an einem sehr schweren Herz- und Kreislaufleiden erkrankte Hilda Schärf, die 1956 starb. Ihr Vater war der Rechtsanwalt und spätere Bundespräsident Adolf Schärf (1890–1965).
Bereits ab dem 1. Jänner 1939 engagierte sie sich in Wien als Betreuerin von Kindern in sozial gefährdeten Familien. 1962 war sie wesentlich an der Gründung von UNICEF in Österreich beteiligt und bis 2009 die Präsidentin dieser Organisation; auch danach war sie als Ehrenpräsidentin weiter eng mit UNICEF verbunden. Als langjährige Präsidentin und Protektorin des österreichischen UNICEF-Komitees engagierte sie sich insbesondere für kranke und behinderte Kinder. Im Jahre 1993 erhielt sie den Bruno-Kreisky-Preis für Verdienste um die Menschenrechte.
Martha Kyrle starb 2017 im Alter von 100 Jahren. Sie wurde am Döblinger Friedhof bestattet.[4]