Seinen Künstlernamen wählte Francis Castellucio nach der Hillbilly-Sängerin Jean Valli, die ihn in der Jugend unterstützte und zum Vorsingen mitnahm. Seine Gesangskarriere begann 1952 mit einem Plattenvertrag beim zu Mercury Records gehörenden Label Corona. Bereits im folgenden Jahr veröffentlichte er unter dem Namen Frankie Valley seine Solo-Debütsingle My Mother’s Eye, die ebenso wie der Nachfolger Forgive and Forget kaum kommerziellen Erfolg erntete. Danach schloss er sich dem Variety Trio an, das sich in Variatones umbenannte und 1956 mit einem Plattenvertrag bei RCA Victor zu den Four Lovers mit Valli als Leadsänger wurde. Dieses Quartett benannte sich 1962 in The Four Seasons um. Valli ist die Hauptstimme auf allen Aufnahmen der Band und wurde im Jahre 1990 mit der Band in die Rock and Roll Hall of Fame aufgenommen. In dem 2004 entstandenen Musical Jersey Boys ist seine Person eine der Hauptfiguren.
Neben seiner Arbeit mit den Four Seasons begann Valli Mitte der 1960er Jahre auch Soloproduktionen zu veröffentlichen. So erschien Ende 1965 mit (You’re Gonna) Hurt Yourself die erste unter seinem eigenen Namen veröffentlichte Single. Sie erreichte immerhin Platz 39 in den Popcharts. Dabei arbeitete er mit Bob Crewe zusammen, der als Songwriter und Produzent auch für die Erfolge der Four Seasons verantwortlich war. Bei seinen eigenen Veröffentlichungen verzichtete er auf den Falsettgesang, den er bei den Four Seasons einsetzte, und auf begleitende Harmoniegesänge. Nach The Proud One, das 1966 erschien und in die untere Hälfte der Top 100 kam, stellte sich 1967 dann der größere Erfolg ein. Can’t Take My Eyes off You erreichte Platz 2 in den US-Singlecharts und wurde als Millionenseller mit Gold ausgezeichnet.
Einen Monat später kam Vallis Solodebütalbum Frankie Valli: Solo auf den Markt, gefolgt von Timeless 1968. 1970 erschien dann Half & Half, das zu einer Hälfte Aufnahmen der Four Seasons bot, zur anderen Hälfte Soloproduktionen Vallis. In den nächsten drei Jahren konzentrierte sich Valli dann wieder komplett auf die Band. Erst 1974 mit dem Abschied von Motown ging die Bandzeit zu Ende. Er unterschrieb bei einem neuen Label und nahm seinen zweiten großen Singlehit My Eyes Adored You auf. Damit erreichte er 1975 nicht nur Platz 1 in den USA, sondern kam auch in den britischen Charts in die Top 5. Die Single war sein zweiter Millionenseller in den USA.
Es folgten noch weitere Aufnahmen mit den Four Seasons, er trat dort aber immer weiter in den Hintergrund, bis er sich im Herbst 1977 nach einer Abschiedstour von der Band trennte, die sich zwei Jahre später ganz auflöste. Es folgte 1978 seine international erfolgreichste Single Grease, der Titelsong aus dem Musicalfilm mit John Travolta und Olivia Newton-John. Geschrieben hatte das Lied Barry Gibb von den Bee Gees. Das Lied war sein zweiter US-Nummer-eins-Hit. In Amerika verkaufte er sich zwei Millionen Mal, in Großbritannien eine halbe Million Mal und auch in der Schweiz und Deutschland war es als einziges seiner Sololieder in den Charts.[2] Es war aber gleichzeitig auch sein letzter großer Hit. Ende der 1970er hatte er gesundheitliche Probleme und kämpfte mit Otosklerose, einer Krankheit, die sein Gehör angriff.
In den 1980er Jahren kam es zur Wiedervereinigung mit den Four Seasons, mit denen er in der Folge weiter auftrat und tourte. Als Schauspieler war er in der wiederkehrenden Rolle Rusty Millio in der Mafia-Serie Die Sopranos zu sehen. 2007 veröffentlichte er nach 27 Jahren wieder ein Soloalbum mit 60er-Jahre-Hits unter dem Titel Romancing the ’60s, mit dem er noch einmal in die US-Albumcharts zurückkehrte. An der 2014 veröffentlichten Musicalverfilmung Jersey Boys war er als ausführender Produzent beteiligt. Er selbst wurde in diesem Film von John Lloyd Young verkörpert.
↑US-Singles: Joel Whitburn’s Top Pop Singles 1955-2006. Billboard Books, New York 2007, ISBN 0-89820-172-1. / US-Alben: The Billboard Albums von Joel Whitburn, 6th Edition, Record Research 2006, ISBN 0-89820-166-7.