Charlotte blev en markant skikkelse i sin samtid. Hun var en af de førende damer i landet, og da hendes bror Christian 8. blev konge i 1839 var hun tæt på tronen. Hun spillede en vigtig rolle under tronfølgekrisen i det Danske Monarki i midten af 1800-tallet.
Da Prinsesse Charlotte blev født, var hendes onkel Christian 7.Danmark-Norgesmonark, men på grund af kongens psykiske sygdom var den egentlige magthaver hendes fætter, kronprins Frederik (den senere Kong Frederik 6.) Charlottes familie havde et anspændt forhold til kronprins Frederik og hans familie på grund af stridighederne om magten som følge af kongens tilstand, men efterhånden blev forholdet mellem de to grene af kongefamilien normaliseret.
Landgrevinde Charlotte blev en markant skikkelse i sin samtid. Hun var en af de førende damer i landet, og da hendes bror Christian 8. blev konge i 1839 var hun tæt på tronen. Hun blev beskrevet som vis, praktisk og sparsommelig og styrede sit hofs økonomi med hård hånd.[3] Hun havde en vis interesser for kunst og poesi.[3]. Hun var yderst konservativ både politisk og i sin livsanskuelse. Hun lagde vægt på at kongelige skulle være sociale og kunne begå sig blandt alle mennesker.
Charlotte og hendes familie var ligeledes ambitiøse, og de blev udsat for en del rygter i deres samtid. Blandt andet blev det påstået, at hun havde ødelagt sin nevø, den senere Frederik 7.'s ægteskab for at få sin yngste datter gift med ham.
Charlotte var ganske tæt på at arve den danske trone. Ifølge Kongeloven, var hun den nærmest arveberettigede efter de mandlige medlemmer af kongefamilien. I løbet af 1840-erne stod det klart at ingen af de danske prinser ville få børn, hverken hendes nevø, den senere Frederik 7., eller hendes aldrende bror, arveprins Ferdinand. Tronen ville derfor i sidste ende tilfalde hende eller hendes eneste søn, Frederik, prins af Hessen-Kassel (1820-84).
Hun afstod i 1851 sin ret til tronen till sin datter Louise, som overførte sin ret til sin mand, den senere Christian 9.
Bramsen, Bo (1985). Ferdinand og Caroline : en beretning om prinsen, der nødig ville være konge af Danmark (4. udgave). København: Nordiske Landes Bogforlag. ISBN8787439220.