Yn 2006, wedi cymryd rhan mewn nifer o gystadlethau canu, arwyddodd Kerli gytundeb gyda Island Records. Def Jam Music Group a rhyddhaodd ei halbwm cyntaf, Love Is Dead, yn 2008 a aeth yn rhif 126 ar Billboard 200 ym Mehefin 2008 ac yn ail ar y Billboard Heatseekers chart y mis wedyn.[1] Rhyddhawyd y senglau "Love Is Dead", "Walking on Air" a "Creepshow" o'r albwm, roedd "Walking on Air" y mwyaf nodedig, yn 75ed ar European Hot 100[2] a chafodd ei defnyddio yn y sioe Americanaidd So You Think You Can Dance?.
Yn 2010, cyfrannodd Kerli i'r albwm Almost Alice - trac sain i'r ffilm Tim Burton, Alice in Wonderland - gyda'r gân "Tea Party". Mae ei sengl Army of Love yn dangos dylanwad cerddoriaeth dawns trydanol. Lansiodd Utopia, yng ngwanwyn 2013, ac aeth yn syth ar 'Billboard 200', yr ail gân ganddi i wneud hynny.[3]
Perfformio yn y Nashville Pride Festival
Yn Nhachwedd 2013 gadawodd Island Records, wedi iddi arwyddo gydag Ultra Music.[4]
