Нацыянальны алімпійскі камітэт Літвы быў створаны ў 1924 годзе і тады ж зборная гэтай краіны прыняла ўдзел у VIII летніх Алімпійскіх гульнях у Парыжы. У складзе каманды было 13 чалавек: 11 футбалістаў і 2 веласіпедысты. У 1928 годзе літоўская зборная бярэ ўдзел ва II зімовай Алімпіядзе ў Санкт-Морыцы (1 канькабежац) і ў IX летніх Гульнях у Амстэрдаме. На ўсіх гэтых Алімпіядах літоўская зборная засталася без узнагарод.
З 1932 года настае перапынак ва ўдзеле спартсменаў Літвы ў Алімпійскіх гульнях. З 1952 года Літва ўдзельнічае ў Алімпіядах у складзе зборнай СССР. Першыя алімпійскія медалі літоўскія спартсмены атрымалі ў 1952 годзе на Алімпійскіх гульнях у Хельсінкі (Сцяпас Бутаўтас, Юсцінас Лагунавічус, Казіс Пяткявічус; баскетбол, срэбра). Першымі літоўскімі алімпійскімі чэмпіёнамі ў складзе зборнай СССР у 1968 годзе сталі Дан Пазняк (бокс) і Васіліюс Матушэвас (валейбол), а першымі двухразовымі алімпійскімі чэмпіёнкамі сталі гандбалістка Алдона Чэсайцітэ-Ненененэ і баскетбалістка Ангеле Рупшыенэ (1976 і 1980). Два залатыя медалі на летняй Алімпіядзе 1988 у Сеуле заваяваў у спаборніцтвах на трэку веласіпедыст Гінтаўтас Умарас.
Пасля другога здабыцця Літвой незалежнасці літоўскі НАК быў адноўлены ў 1989 і прызнаны Міжнародным алімпійскім камітэтам у 1991 годзе. У 1992 годзе Літва прыняла ўдзел у XVIII зімовых Алімпійскіх гульнях у Альбервілі і ў XXV летніх Алімпійскіх гульнях у Барселоне і з тых часоў бралі ўдзел ва ўсіх Алімпіядах. Усяго, за час выступлення ў якасці незалежнай каманды, спартсмены Літвы заваявалі 16 алімпійскіх медалёў, з якіх 4 залатыя, 4 сярэбраныя і 8 бронзавых. Найбольшую колькасць медалёў заваявалі літоўскія лёгкаатлеты. Двухразовым алімпійскім чэмпіёнам стаў Віргіліус Алекна (кіданне дыска). Усе медалі былі атрыманы на летніх Алімпіядах.