Wilhelm och hans bror Jacob Grimm är utan tvivel mest kända inte bara i Tyskland utan i princip hela världen för sina sagor. Bröderna gav under perioden 1812–1822 ut Kinder- und Hausmärchen (Barn- och folksagor men även s - "Bröderna Grimms sagor") i tre band. Sagorna har i Sverige publicerats i omkring 90 utgåvor, de senaste 2003.
Medan Jacob Grimm var det uppslagsrika geniet, låg Wilhelms styrka i det lugna och förfinade utarbetandet. Den litterära stilen i Kinder- und Hausmärchen är till stora delar Wilhelms förtjänst.[13]
Den säkert största insatsen inom språkvetenskapen i Tyskland gjorde nog bröderna med utgivningen av Deutsches Wörterbuch (nu utgiven i 33 band) som de startade 1838 (första bandet utkom 1854) och som slutfördes 1961. Bröderna Grimm räknas som germanistikens grundare.
Bland Wilhelms egna arbeten märks Freidanks Bescheidenheit (1834), Altdeutsche Gespräche (1849-51), Über deutsche Runen (1821) och Zur Geschichte des Reims (1850). Hans främsta egna verk är dock Die deutsche Heldensage (1829, 3:e upplagan 1890).[13]