Den första frukten av Westergaards tidiga arbete var det viktiga huvudverket Radices linguæ Sanscritæ (1840-1841), en på grundval av de gamla indiska grammatikerna utarbetad ordbok över verbrötterna i sanskrit, med översättningar till latin. Han kom sedan ut med avhandlingen On the Connexion between Sanscrit and Icelandic (1840-1844).
Bland hans skriftliga arbeten förtjänar nämnas: "Zur Entzifferung der Achämenidischen Keilschrift zweiter Gattung" (i engelsk version: "On the deciphering of the Second Achæmenian or Median Species of Arrowheaded Writing", publicerad i Det Kongelige Nordiske Oldskriftselskabs "Mémoires" 1840-44, sidan 271 ff.), samt "Codices Indici bibliothecæ regiæ Hauniensis enumerati et descripti, cum indice codicum Indicorum et Iranicorum bibliothecæ universitatis Hafniensis" (1846). Westergaards andra större arbete är textupplagan av Zendavesta (1852-54).
Han utgav även Bundehesh, liber pehlevicus (1851) och gjorde det första betydelsefulla försöket att tolka den andra (sakiska) arten af de akemenidiska kilskrifterna (1845 och 1854). Hans avhandlingar om Zendavestas Alder og Hjemstavn, med Bidrag til den oldiranske Mythologi (1852). Om de ældste Tidsrum i den indiske Historie (1860, fortsättning 1867) och Om de indiske Kejserhuse fra det 4. til det 10. Aarhundrede (1867) vittnar likaledes om hans lärdom och skarpsinne.