Wolff bedrev universitetsstudier i Berlin och förestod, efter förvärvande av tekniska insikter, en fäderneärvd klädesfabrik till 1869. Sedan han 1869–1870 utgivit Die Harzzeitung, deltog han som lantvärnsofficer i kriget mot Frankrike 1870–1871 och bosatte sig därefter i Berlin (Charlottenburg), ägnande sig åt poetiskt författarskap. Wolff skrev först de friska dikterna Aus dem Felde (1871; 4:e upplagan 1896), övergick sedan till en efterapning av Scheffels historiskromantisk-patriotiska författarskap, som vann oerhörd popularitet och raskt hamnade i fullständig förflackning.