Till 2008 bytte Toseland klass. Han körde MotoGP för Tech 3 Yamaha och började lovande med sjätteplatser i de två inledande tävlingarna. Ett antal sjätteplatser och en elfteplats i VM blev hans facit för debutsäsongen. Toseland fortsatte i samma team 2009 men han återvände till Superbike 2010. Toseland avslutade sin roadracingkarriär i september 2011 efter att en skada han ådragit sig vid en krasch i mars samma år visade sig ge bestående besvär.[2]
I januari2012 blev det officiellt att Toseland hade förlovat sig med musikern Katie Melua. Den 1 september samma år gifte de sig. De skilde sig 2020.