När Arizona 1912 blev delstat, valdes Ashurst och Marcus A. Smith till de två första senatorerna. Ashurst omvaldes 1916, 1922, 1928 och 1934. Han var känd för att ofta ändra sina åsikter. Han var själv stolt över sin självständighet och förmåga att ändra sin åsikt. Han var först för och sedan emot alkoholförbud. I fråga om kvinnlig rösträtt höll han 21 januari1914 ett tre timmar långt tal för kvinnlig rösträtt som på grund av talets längd inte lämnade kvar tid att rösta om saken vid samma session. Ashurst älskade att tala och han bland annat studerade 1800-talspolitikernRoscoe Conklings tal när han utvecklade sin egen talkonst. Barry Goldwater publicerade antologinSpeeches of Henry Fountain Ashurst of Arizona som består av fjorton av Ashursts tal.
Ashursts grav finns på Mountain View Cemetery i Prescott i Arizona.