Након освајања Јерусалима био је први владар Јерусалимског краљевства. Није се крунисао као краљ, него је владао користећи титулу чувар Гроба Господњег.
Његов стриц није имао мушких потомака и цар то наводи као разлог одузимању. Међутим, Готфрид Бујонски се борио на страни Хенрика и у Елстеру и при опсади Рима. Коначно му Хенрик IV даје доњу Лотарингију1082. године.
Заједно са својом браћом Еустасијем и Балдуином Јерусалимским креће августа 1096. на челу војске из Лорене. Војска је имала око 40.000 војника, а кретали су се дуж пута Карла Великог, како га је прозвао папа Урбан II. Имали су потешкоћа у Угарској, јер није успио спречити крсташе да пљачкају хришћане. У Константинопољ је стигао августа 1096. године.
Полагање заклетве Алексију Комнину
Био је први крсташ, који се сукобио са царем Византије Алексијем Комнином. Алексије I Комнин је захтевао да крсташи положе заклетву о лојалности и оданости њему и да предају Византији све територије које освоје, а налазе се тренутно под муслиманском окупацијом. Коначно је након дугог нећкања положио заклетву у јануару 1097. године. То су учиниле и остале крсташке вође.
Опсада Никеје и битка код Дорилеја
Био је први, који је дошао у опсаду Никеје. Након Никеје крсташи су се раздвојили, а он је остао у главном делу.
У бици код ДорилејаСелџуци под вођством султана Арслана успели су да опколе предњи део крсташке војске. Уз помоћ других крсташких вођа успео је да ослободи предњи део и заузео је турски логор са великим благом.
Опсада Антиохије
После дуге опсаде и освајања Антиохије1099, крсташи су нису могли сложити што им је следећи циљ. Већина пешака желела је кренути на Јерусалим. Ремон Тулуски је тада био најутицајнији вођа и запошљавао је многе као своје вазале. Ремон је оклевао да се настави на Јерусалим. После месеци чекања обични крсташи су присили Ремона да се крене на Јерусалим. Готфрид Бујонски им се придружује.
Ослобађање Јерусалима и стварање краљевства
Готфрид Бујонски је био активан у опсади Јерусалима, а био је међу првима који су 15. јула1099. ушли у Јерусалим. У Јерусалиму је уследио покољ Муслимана и Јевреја. Ремон Тулуски је одбио да он буде именован краљем Јерусалима, тако да се уместо њега бира Готфрид Бујонски, који одбија да га прогласе краљем у граду где је Христ умро. Готфрид Бујонски 22. јула узима титулу чувара Гроба Господњег.
Током своје кратке власти Готфрид је одбранио краљевство Јерусалим против Фатимида из Египта у бици код Аскалона августа 1099. године. Суочавао се са опозицијом Дагобера из Пизе, Латинским патријархом Јерусалима и Ремоном Тулуским. Ремон је спречио Готфрида Бујонског да сам заузме Аскалон након победе код Аскалона.
Током 1100. успоставља свој ауторитет у Акри, Аскалону, Арсуфу, Јафи и Кесареји, а ти градови тада још нису освојени. Освојени су након Готфридове смрти, а Аскалон тек 1153. године. Свађе са Дагобером се настављају. Готфрид Бујонски и Боемунд Тарентски желе да Арнулф од Чока остане патријарх, а Дагобер жели да Јерусалим постане папски феуд. Дагобер склапа договор са Готфридом да Јерусалим и Јафа припадну цркви, ако се краљевство може успоставити у Каиру.
Готфрид Бујонски умире 1100.
Али Готфрид је умро јула 1100, а дотад није имао времена да освоји Египат, па је остало отворено питање ко ће владати Јерусалимом. Присталице секуларне монархије позвали су Готфридовог брата Балдуина Јерусалимског са постане краљ.
Дагоберт је пристао, тако да је Балдуин Јерусалимски постао први краљ Јерусалима 25. децембра 1100. године.
Како је тачно умро није поуздано познато. По арапским хроничарима погодила га је стрела при опсади Акре. Хришћански хроничари то не спомињу, него наводе неку болест, коју је задобио у јуну 1100. године. Трећи извори спомињу да га је отровао емир Кесареје.
У историји и легенди
Пошто је био први владар Јерусалима много је идеализован у каснијим причама. Описиван је као вођа целог крсташког рата и као краљ Јеусалима, а сврставали су га у идеалне витезове. Он је међутим био само један од вођа крсташког рата и није био краљ Јерусалима, него Чувар Гроба Господњег.
Готфрид је херој у епској поеми Ослобођени Јерусалим од Торкавата Таса.