Väčšinu podložia chráneného územia tvoria tzv. kvádrové pieskovce, ktoré tu boli uložené v období kriedy. V období terciéru bola v oblasti aktívna sopečná činnosť, vzniklo tu mnoho podpovrchových telies. Okolité kriedové sedimenty boli časom rozrušené a odnesené riekami, pretože sú menej odolné než tvrdé magmatické horniny. Týmto spôsobom vznikol aj najznámejší kopec a dominanta Českého raja - Trosky. Hora Kozákov (744 m n. m.) je známym náleziskom drahých kameňov (najmä odrôd kremeňa). Na území CHKO sú evidované stovky jaskýň a skalných dutín, najvýznamnejšie sa nachádzajú v prírodnej rezervácii Klokočské skály. Dve jaskyne v území sú uzavreté pre verejnosť z dôvodu ochrany podkovára krpatého (Sklepy pod Troskami a Krtola). Z rovnakého dôvodu je uzavretá tesaná pieskovcová štôlňa na úpätí Kozákova.
