В шестнадцать лет Кэттролл уехала в Нью-Йорк, поступила в Американскую академию театрального искусства и по её окончании подписала пятилетний контракт с режиссёром Отто Премингером. Её дебютом в кино стала картина 1975 года «Розовый бутон». Год спустя Universal Studios выкупила контракт и Кэттролл стала одной из последних участниц контрактной системы Universal Contract Player System. По контракту со студией Universal выступала в многочисленных телевизионных программах различных стилей и жанров. В 1979 году она сыграла роль доктора Габриэль Уайт в «Невероятном Халке». Её работа на телевидении перестала приносить деньги и она быстро поменяла свою область деятельности на кинематограф. В 1980 году Кэттролл снялась в номинированном на «Оскар» фильме с Джеком Леммоном «Награда», а год спустя — в фильме «Билет на небеса», хорошо принятом критиками.
В 1982 году она играла мисс Хэниуэлл в фильме «Порки», затем, в 1984 году, снялась в «Полицейской академии». В течение 1985 года у неё были большие роли в трёх фильмах: «Турок 182», «Границы города» и «Ограбление». В 1987 году её главная роль в фильме «Манекен» имела огромный зрительский успех. Одной из её наиболее известных ролей стала роль лейтенанта Валерис в фильме «Звёздный путь 6: Неоткрытая страна».
В 1997 году она проходит отбор в телевизионный сериал «Секс в большом городе», создаваемом для канала HBO продюсером Даррен Стар. Саманта Джонс приносит Кэттролл международное признание. Она использует успех своей чувственной и похотливой героини для рекламы продукции фирмы Pepsi, подписывает контракт о написании книги на тему секса. Кроме того, её голос можно услышать на компакт-диске со стихами Руперта Брука.
В период съёмок «Секса в большом городе» она продолжает сниматься в других фильмах, играет роль Кэролин в рискованном фильме Бритни Спирс «Перекрёстки». Кэттролл позже играет Саманту и в полнометражном фильме «Секс в большом городе» в 2008 году.
В 2005 году она появляется в картине студии «Дисней» «Принцесса льда», где играет Тину Харвуд, тренера по фигурному катанию главной героини. Фильму не сопутствовал финансовый успех. Также она сыграла Клэр, парализованную женщину, желающую умереть, в возобновлённой на Вест-Энде постановке «Чья это жизнь в конце концов?». В октябре 2006 года она появилась в пьесе «Криптограмма» Дэвида Мэмета в лондонском «Донмар Уэрхаус».
С конца 2005 года Кэттролл появляется в британских коммерческих телепрограммах для чая Тэтли. В июле 2006 года — в рекламных программах автомобилей «Ниссан», где Ким использует образ Саманты из «Секса в большом городе», только на новозеландском телевидении, очевидно, как протест против домыслов. В 2006 году она снималась с Бренданом Глисоном в фильме Джона Бурмана «Хвост тигра», чёрной комедии о том, как экономика «Кельтского тигра» ударила по населению Ирландии. В 2007 году сыграла вместе с Дэвидом Хэйгом, Дэниелом Рэдклиффом и Кэри Маллиган в фильме «Мой мальчик Джек», истории о том, как английский поэт и писатель Редьярд Киплинг искал своего сына, пропавшего без вести в Первую мировую войну.
В январе 2021 года стало известно, что Кэтролл не будет участвовать в новом 10-серийном продолжении «Секса в большом городе» под названием «И просто так», в отличие от трёх других главных героинь. Незадолго до премьеры второго сезона сериала стало известно, что Кэттрол всё же приняла участие в съёмках одного из эпизодов второго сезона, который представлен в сериале виде телефонного разговора между Самантой и Кэрри. При этом во время съёмок актрисы не контактировали друг с другом[7].
Написала две книги: «Досье на сексуальность» и «Найти себя» (изданы в том числе и в России).
Личная жизнь
Кэттролл трижды была замужем: за Лэрри Дэвисом; Андрэ Дж. Лисоном, с которым она развелась в 1989 году[8][9][10]; и аудиоинженером Марком Левинсоном, с которым развелась в 2004 году[11]. До того была помолвлена с актёром Дэниелом Бензали. В возрасте 25 лет недолгое время встречалась с бывшим премьер-министром Канады Пьером Трюдо[12][13]. В 2003 году встречалась со звездой «Хьюстон Рокетс» Каттино Мобли, с лета 2004 по 2005 год — с молодым (более чем на двадцать лет моложе её) канадским шеф-поваром Аланом Уайзом. Имела роман со своим коллегой по постановке «Чья это жизнь в конце концов?» Александром Сиддигом[14], наиболее известным как Джулиан Башир из телесериала «Звёздный путь: Глубокий космос 9», но в интервью «Субботней Дэйли Стар» сообщила о назначенной на осень 2007 года свадьбе с Аланом Уайзом. Но, в июле 2009 года пресс-атташе звезды сообщил изданию E! News: «Кэтролл и Уайз расстались, так как находятся на разных стадиях жизненного пути». Инициатором разрыва стала Ким.
В 2018 году Кэттролл стала амбассадором Королевских ботанических садов, Кью в Лондоне[15], крупнейших и самых разнообразных ботанических и микологических коллекций в мире[16].
Кэттролл была удостоена двух почётных степеней; Почётного общества Ливерпульского Университета Джона Мурса в 2010 году[17] и от университета Британской Колумбии в 2018 году[18].
4 февраля 2018 года Кэттролл объявила, что её брат Кристофер исчез в Альберте. Она попросила публичной помощи в его поисках, но он был найден спустя несколько часов мёртвым[13][19].