Родился на улице Правды в Ленинграде в 1934 году. Его отец Михель Давыдович Симуни (1905 — после 2 января 1944), как бывший участник Гехалуц, был в 1926 году осуждён на три года ссылки в Казахстан, работал на обувной фабрике[2][3]. Родители были уроженцами Невеля. Во время войны с братом Леонидом, сестрой Розалией и матерью Михлей Лейзеровной Гайцгори был в эвакуации в Кировской области под Вяткой, потом в Солдарёвском детском доме[4].
В 1966 году получил заказ на создание блокадного мемориала, с которым к скульптору пришла известность. Памятник «Разорванное кольцо», установленный на берегу Ладожского озера, стал главным, знаковым произведением и лейтмотивом всего творчества и жизни автора.
Константин Симун был одним из участников Группы «Одиннадцати». Группа художников, членов ЛОСХа, объединилась для участия в общей выставке в 1972, и затем ещё раз в 1976 году. Выставки «Одиннадцати» прошли в выставочном зале Союза Художников России на Охте[6][7]. К. Симун был единственным скульптором среди одиннадцати, все остальные участники были живописцами: Виктор Тетерин, Евгения Антипова, Завен Аршакуни, Виталий Тюленев, Валерий Ватенин, Ярослав Крестовский, Герман Егошин, Борис Шаманов, Валентина Рахина, Леонид Ткаченко. Группу одиннадцати поддерживал также искусствовед Л. В. Мочалов.
Персональная юбилейная выставка, посвященная собственному 70-летию, представила все этапы творческого пути скульптора, начиная с 1950-х годов. Корпус Бенуа в Русском музее, Санкт-Петербург.
«Памяти Иосифа Бродского посвящается…» — Санкт-Петербург
«Главный вопрос. Второе письмо скульптора Константина Симуна Президенту России» — Выставка организована в поддержку Детского дома № 19 г. Москвы и программы проекта «Наша Семья» по профилактике сиротства и семейному устройству детей-сирот и детей, оставшихся без попечения родителей.