В 1949 году Агню вернулся в Лос-Аламос и принял участие в испытаниитермоядерного взрывного устройства 1 марта1954 года на атоллеБикини (Маршалловы острова). Стал главой подразделения по разработке ядерного оружия в 1964 году. Также с 1955 по 1961 год был сенатором штата Нью-Мексико. С 1961 по 1964 год являлся научным консультантом Верховного главнокомандующего объединёнными вооружёнными силами НАТО в Европе. С 1970 по 1979 год работал директором Лос-Аламосской лаборатории, а когда ушёл в отставку, то стал президентом и главным исполнительным директором компании General Atomics, занимающейся проектами в области ядерных технологий. Умер в своём доме в Солана-Бич[англ.], штат Калифорния, 29 сентября 2013 года.
После японской бомбардировки Пёрл-Харбора, вынудившей Соединённые Штаты вступить во Вторую мировую войну на Тихоокеанском театре военных действий, Гарольд и его девушка Беверли, окончившая ту же школу в Денвере и Денверский университет, попытались присоединиться к авиационному корпусу армии Соединённых Штатов. Однако, их переубедили подписывать документы на зачисление. Вместо этого, Джойс Стернс, глава физического факультета Денверского университета, убедил Агню перейти вместе с ним в Чикагский университет, где Стернс стал одним из руководителей Металлургической лаборатории. У Агню было достаточно кредитов для продолжения обучения, у Беверли нет. 2 мая 1942 года Гарольд и Беверли поженились в Денвере. После этого они переехали в Чикаго, где Беверли стала секретарём Ричарда Доана, главы Металлургической лаборатории. У Агню и Беверли было двое детей: дочь Нэнси и сын Джон[3][5].
Когда экспериментальную работу свернули, Агню был переведён в проект «Альберта», одну из секций Манхэттенского проекта. Там он работал в группе Луиса Альвареса, основной задачей которой было следить за выходом ядерных взрывов. Агню, вместе с Альваресом и Лоуренсом Джонсоном, придумал способ измерения выхода ядерного взрыва путём сбрасывания датчиков давления на парашютах и считывания показаний с самолёта[9]. В июне 1945 года на военно-транспортном самолёте Douglas C-54 Skymaster он был доставлен на Тиниан, остров в архипелаге Марианские острова в Тихом океане. Первой задачей Агню на острове стала установка его измерительной аппаратуры на американский стратегический бомбардировщик Boeing B-29 SuperfortressThe Great Artiste[англ.][10].
С 1955 по 1961 год был сенатором штата Нью-Мексико[17]. Он был первым сенатором штата от округа Лос-Аламос. Сенаторы работали без оплаты труда, получая только суточные в размере пяти долларов[18]. Так как эта деятельность отнимала у него только 30 дней в чётные года и 60 дней в нечётные[19], он был в состоянии продолжать работу в Лос-Аламосе, беря отпуск на время сенаторской работы[18]. Он попытался реформировать законодательство Нью-Мексико, определяющее минимальные надбавки на алкоголь. Его попытка в 1957 году оказалась неудачной, однако, позже, в 1963 году, закон был изменён[20].
С 1961 по 1964 год Агню являлся научным консультантом Верховного главнокомандующего объединёнными вооружёнными силами НАТО в Европе. Также на протяжении многих лет он по совместительству занимал некоторые консультационные позиции в военном ведомстве. С 1957 по 1968 год он был членом Научно-консультативного совета ВВС США[англ.]. С 1966 по 1970 год был председателем Консультативной группы по науке Командования боевого развития Армии США. С 1966 по 1970 год был членом Научного оборонного совета[англ.]. С 1966 по 1974 год являлся членом Научно-консультативной группы Армии США. С 1978 по 1984 год входил в Научный совет Армии США[12].
В 1970 году Агню стал директором Лос-Аламосской лаборатории, насчитывающей к тому времени до 7000 сотрудников[21]. За время его управления произошли значительные перемены. Его предшественник Норрис Брэдбери, восстановил лабораторию с нуля после войны; многие сотрудники, которых он пригласил, приблизились к пенсионному возрасту[22]. При Агню в лаборатории была разработана пробная версия подземного защитного комплекса, было завершено строительство научного центра по изучению нейтронов, был приобретён первый суперкомпьютер Cray-1, проводилось обучение инспекторов Международного агентства по атомной энергии. Агню удалось получить разрешение на разработку в лаборатории термоядерной боеголовки W76, используемой в баллистических ракетах подводных лодок UGM-96A Трайдент I С-4 и UGM-133A Трайдент II (D5); а также термоядерной боеголовки W78, используемой в межконтинентальных баллистических ракетах наземного базирования Минитмен. Поддержка со стороны Комиссии по атомной энергии прекратилась, однако, во время энергетического кризиса 1970-х годов лаборатория исследовала альтернативные виды топлива[22].
Сторонник тактического ядерного оружия, Агню в 1970 году отметил, что Вьетнамский мост «Пасть дракона», на уничтожение которого обычным оружием потребовалось произвести более 800 вылетов, можно было бы уничтожить всего одной ядерной бомбой[26]. В 1977 году в одной из статей Агню утверждал, что использование нейтронного оружия могло бы обеспечить «тактическое» преимущество по сравнению с обычным оружием, особенно по отношению к Восточному блоку. Агню утверждал, что, не затрагивая броню техники, нейтроны, произведенные взрывом, могли бы проникнуть внутрь и в течение нескольких десятков минут убить или сделать экипаж полностью неэффективным. Так как нейтронная бомба имеет более низкий побочный ущерб, то область её применения гораздо шире, чем у оружия деления, что обеспечивает её значительное преимущество[27].
Беверли умерла 11 октября 2011 года[5]. У Агню был диагностирован хронический лимфолейкоз. Он умер в своем доме в Солана-Бич, штат Калифорния, 29 сентября 2013 года[17][21]. Он завещал, чтобы его кремировали, а пепел похоронили вместе с Беверли на кладбище в Лос-Аламосе[4][28].
В 2005 году в интервью BBC Агню заявил: «Около трёх четвертей ядерного арсенала США разработано под моим руководством в Лос-Аламосе. Это и есть моё наследство»[11].
Robert Krauss, Amelia Krauss. The 509th Remembered: A History of the 509th Composite Group as Told by the Veterans Themselves, 509th Anniversary Reunion, Wichita, Kansas October 7–10, 2004. — Buchanan, Michigan: 509th Press, 2005. — ISBN 978-0-923568-66-5.