O cabelo de Polamalu é talvez a sua característica mais marcante, que chama muito a atenção em campo. No CBS Playoffs Pre-game Show, Polamalu disse que a última vez que ele cortou o cabelo foi enquanto ele ainda estava na USC, em 2000, quando o treinador o mandou. Na cultura samoana, é comum o homem usar cabelo longo. O cabelo recebeu mais atenção quando foi causa de um tackle em 15 de outubro de 2006. Depois de uma interceptação que Polamalu estava retornando para touchdown, o ex-RB dos Chiefs Larry Johnson puxou o cabelo dele a fim de derrubá-lo. Alguns analistas comentaram que a jogada foi legal e não caracterizava um unnecessary roughness (uso de violência desnecessária), mas Johnson foi penalizado pela liga.
Polamalu (esquerda) e o companheiro de time Ryan Clark na parada da vitória do Steelers após a vitória no Super Bowl XLIII em fevereiro de 2009.
Os Steelers usam Polamalu em quase todas as chamadas defensivas e em vários papéis. Em sua terceira temporada (2005), ele igualou o recorde de sacks em um único jogo por um safety na NFL, com três. O Pro Bowl de 2007 foi a terceira convocação de sua carreira; ele começou como strong safety pela AFC, jogando próximo ao free safety do Baltimore Ravens, Ed Reed. A rivalidade entre eles causada pela rivalidade de divisão de seus times ficou evidente quando os dois jogadores correram atrás de um overthrown para o running back do New York Giants, Tiki Barber; Reed acabou ficando com a interceptação. Ele foi selecionado como AP NFL All-Pro Second Team em 2005 e depois foi selecionado para o First Team em 2006.
Em sua primeira aparição num Super Bowl, na edição XL, em 2006, o Pittsburgh Steelers acabou vencendo seu quinto título na vitória sobre o Seattle Seahawks por 21 a 10.
Em 23 de julho de 2007, antes da pré-temporada, os Steelers renovaram o contrato de Polamalu até 2011. Em um artigo para a ESPN.com, Polamalu disse: "Eu não queria ser um jogador que muda de time toda hora. Eu sempre me senti confortável aqui. Eu acho que esta organização, a tradição que eles têm, é muito legendária, e eu sempre quis ser parte disso." O contrato de quatro anos a trinta milhões de dolares, com cerca de quinze milhões de dólares garantidos, fez de Polamalu um dos defensive backs mais bem pagos da liga.[1]
Polamalu foi eleito para o time reserva no Pro Bowl de 2008, apesar de não ter nenhuma intercaptação e de ter jogado apenas sete partidas durante a temporada de 2007.[2] A contusão também o tirou dos treinamentos de preparação para a temporada seguinte.[3][4]
Polamalu foi selecionado para o Pro Bowl de 2009 como strong safety da AFC. Ele se juntou aos seus companheiros de time James Harrison e James Farrior no time da Conferência Americana. A interceptação no quarto periodo de Polamalu, que foi retornada para touchdown na final da AFC de 2009, contra o Baltimore Ravens, ajudou o Steelers a conquistar a vitória e a garantir, mais uma vez, um lugar no Super Bowl. No Super Bowl XLIII, ele fez apenas dois tackles na vitória dos Steelers sobre os Cardinals por 27 a 23.
Em 2009, no jogo de abertura contra o Tennessee Titans, Polamalu fez seis tackles e uma interceptação antes de se machucar. Com o ligamento do joelho rompido, ele acabou perdendo os quatro jogos seguintes. Ele retornou na semana seis para enfrentar o Cleveland Browns. Ele se machucaria novamente contra o Bengals mais tarde.
Garoto propaganda de um xampu anticaspa, ganhou um seguro de um milhão de dólares (1,76 milhão de reais) para seu cabelo.
Polamalu aposentou-se oficialmente em 2015, após onze temporadas com os Steelers, conquistando oito nomeações para o Pro Bowl e dois títulos de Super Bowl.[5]
