Em 1945 trabalhou como assistente de Cândido Portinari no painel de São Francisco de Assis da Igreja da Pampulha, em Belo Horizonte.[2] Em seguida, mudou-se para Paris, onde viveu até 1949.[3]
Foi funcionário do Serviço de Documentação do Ministério da Educação e Cultura, onde trabalhou com ilustração de publicações. Também realizou trabalhos como artista gráfico e desenhista.[2]
Na função de artista plástico, passou a colaborar com Oscar Niemeyer em 1955. Integrando o esforço de construção de Brasília a partir de 1957.[2] Em 1958, mudou-se definitivamente para a capital brasileira. Nos anos 1960, estabeleceu parceria com o arquiteto João Filgueiras Lima,[4] cujas obras eventualmente apresentam painéis criados por Athos.
Na cerimônia de abertura dos Jogos Olímpicos Rio 2016, Athos Bulcão foi homenageado durante a tradicional contagem regressiva. A cada segundo da contagem, voluntários formavam obras conhecidas do artista plástico.[7]