Jako najstarszy chirotonią biskup Patriarchatu Antiochii został wybrany na patriarchę Antiochii i całego Wschodu po śmierci Aleksandra III w 1958. Krótko po swojej elekcji złożył wizytę w Rosyjskim Kościele Prawosławnym. W okresie sprawowania przez niego urzędu uporządkowana została sytuacja wewnętrzna Kościoła. Teodozjusz VI pozostawał na urzędzie do śmierci w 1970[2].