Chamfort skrev komedier, politiske artikler, litteraturkritikk, portretter, brev og ulike poetiske stykker. Hans Maximes et Pensées ble høyt verdsatt av John Stuart Mill, og er, etter de til La Rochefoucauld, blant de mest briljante og stemningsvekkende fra denne tiden. Hans aforismer er mindre sympatiske og psykologisk mindre betydningsfulle enn de til La Rochefoucauld, dog betydningsfulle i deres voldelige og ikonoklasmiske ånd for den stormfulle periode som den franske revolusjonen innebar og som forberedelse til Réflexions.
Selvmord
Da revolusjonen vendte seg mot ham besluttet han å begå selvmord framfor å bli arrestert. Hans langdryge og klumsete selvmordet ble i seg selv en minneverdig, symbolsk hendelse. I september 1793 stengte han seg inne på sitt kontor og skjøt seg selv i ansiktet. Pistolen klikket, og han skjøt av seg nesen og deler av kjeven, men han levde framdeles. Han forsøkte deretter gjentatte ganger å stikke seg selv til døde med en papirkutter i nakken, men klarte ikke å treffe en blodåre. Til sist stakk han seg selv i brystet med det samme våpenet. Han etterlot til de som kom for å arrestere ham følgende erklæring:
«Moi, Sebastien-Roch Nicolas de Chamfort, déclare avoir voulu mourir en homme libre plutôt que d'être reconduit en esclave dans une maison d'arrêt» («Jeg, Sebastien-Roch Nicolas de Chamfort, erklærer herved mitt ønske å dø som en fri mann framfor å fortsette å leve som en slave i et fengsel.»)
Han signerte det med en fast hånd og med sitt eget blod. Hans tjener fant ham i en dam av blod. Fra da av og til han endelig døde året etter, hadde han store lidelser.
