Boeynaems gikk inn i Kongregasjonen av Jesu og Marias hellige hjerter (kalt picpuspatrene) i 1877, og ble presteviet i 1881[1] av biskop Charles André Anthonis.
Som en del av sitt misjonærvirke seilte Boeynaems til kongeriket Hawaii, og ankom Honolulu den 29. november 1881, for å bli sogneprest i januar 1882 for den nye katolske menighet av innfødte hawaiere på øya Kauai i distriktet som omfatter Līhuiʻi. Han tjente senere de hawai'iske katolikker på Kauai i distriktet som omfattet området fra Līhuʻe til Mana.
Tidlig under sin tid i Honolulu ble pater Libert Boeynaems vitne til kuppet som styrtet det hawai'iske kongedømme (1893), proklamasjonen av Republikken Hawaii, og etableringen av det amerikanske Territoriet Hawaii. I 1895 ble han forflyttet til Wailuku på Maui.[1]
Biskop Boeynaems innviet Saint Agnes-in-the-Palms ved Kakaʻako, en tidligere protestantisk kirke ved krysset mellom Kawaiahao og Kamani gater i Honolulu, for å betjene den voksende befolkning av portugisere og innfødte hawaiere i Kaka'ako-distriktet. Under sin tid som biskop etablerte han flere skoler og barnehjem.[2]
Han døde i en alder av 68 år på Hawaii og ble gravlagt på King Street Catholic Cemetery i Honolulu.