Tolstoj studerte ved Moskvauniversitetet, men var siden virksom som forfatter. Hans tekster ble publisert i samlingene Dljadjetej (For barna), Jasnaja Poljana, Iz vremeni studentjestva og V golodnye gody (om hungersnøden i Samara). Hans Prélude Chopin («Chopin-preludium», 1901) er et polemisk motstykke til farens «Kreutzer-sonate». Hans reiseinntrykk fra Sverige (illustrert) samlet han i Sovremennaja Sivetsija (1900). Han skrev også Tolstoj intime (1923), en skildring av faren.
I tsartidens Russland var Lev Tolstoj d.y. en respektert forfatter og dramatiker, og hadde et godt forhold til sine foreldre. I løpet av 1890-årene kom han til å tvile på farens moralske og religiøse overbevisninger, og ble etterhvert en glødende monarkist og russisk patriot. I eksil i Sverige ble han en sterk kritiker av farens overbevisninger.
På svensk foreligger Den blå dagboken (1894) og Frestelsen (1901, 1904).
Lev og Dora Tolstoj overtok herregården Halmbyboda i Uppsala fra hennes foreldre i 1924, og bodde der. Godset hadde blitt arvet fra Doras mormor, som tilhørte familien Floderus.
Lev Tolstoj hadde flere barn og etterkommere, med familienavn bl.a. Tolstoy, Ceder, Paus og Streiffert. Datteren Tatiana Tolstoy (f. 1914 på Jasnaja Poljana) var gift med den norskfødte godseieren Herman Paus (f. 1897 i Christiania), eier av godset Herresta i Södermanlands län fra 1938; Herman Paus' far var forøvrig Henrik Ibsens fetter. Lev Tolstoj var også oldefar til jazzsangeren Viktoria Tolstoy.